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楊浦區(qū)催化劑設(shè)計(jì)與催化機(jī)理

作者:錄入 日期:2022-05-12 人氣:28480

方案簡(jiǎn)介

催化是研究化學(xué)反應(yīng)的能壘和速率受到其他物質(zhì)影響的學(xué)科。通常在異相催化過(guò)程中,催化底物(反應(yīng)物)是在催化劑的表面上發(fā)生反應(yīng)的,這其中涉及了一系列吸附、輸運(yùn)、化學(xué)反應(yīng)、脫附等過(guò)程。催化研究通常包含以下的內(nèi)容:

催化劑的結(jié)構(gòu),尤其是表面結(jié)構(gòu);

底物在催化劑表面的物理吸附、化學(xué)吸附以及擴(kuò)散過(guò)程;

催化劑、底物和吸附結(jié)構(gòu)的譜學(xué)表征;

催化劑的活性和選擇性的評(píng)估,這主要涉及反應(yīng)機(jī)理的可靠驗(yàn)證

吸附的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)

催化劑的結(jié)構(gòu),尤其是表面結(jié)構(gòu)

底物在催化劑表面的物理吸附、化學(xué)吸附以及擴(kuò)散過(guò)程

在化學(xué)反應(yīng)時(shí)間和空間尺度范圍內(nèi)研究擴(kuò)散和結(jié)構(gòu)變化

譜學(xué)表征

催化劑、底物和吸附結(jié)構(gòu)的譜學(xué)模擬,并與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行對(duì)照,更好的進(jìn)行結(jié)構(gòu)解析

模擬分子、塊體、吸附結(jié)構(gòu)等的紫外可見(jiàn)光譜、紅外光譜、拉曼光譜、核磁共振譜等

反應(yīng)機(jī)理研究和速率估算

搜索可能的反應(yīng)路徑,觀察、研究反應(yīng)過(guò)程

反應(yīng)速率研究工具,可以根據(jù)勢(shì)壘直接估算反應(yīng)速率

使用基于力場(chǎng)的分子動(dòng)力學(xué),探索未知反應(yīng)

催化劑活性評(píng)估

反應(yīng)機(jī)理可靠性驗(yàn)證

催化劑的活性和選擇性的評(píng)估

特殊催化體系

電催化。使用獨(dú)特的模型可以在電場(chǎng)存在的情況下研究金屬電極表面的反應(yīng)機(jī)理,預(yù)測(cè)催化活性

光催化。研究表面能級(jí)和催化底物能級(jí)之間的排列,以及它們之間的電荷轉(zhuǎn)移可能性,探索光催化機(jī)理

科學(xué)家利用鈷催化劑實(shí)現(xiàn)醚的羰基化轉(zhuǎn)化

近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化羰基化研究組研究員吳小鋒團(tuán)隊(duì)在醚的羰基化反應(yīng)方面取得新進(jìn)展,發(fā)展出一種鈷催化劑,實(shí)現(xiàn)了醚類化合物的胺化羰基化反應(yīng)。該策略從簡(jiǎn)單的醚出發(fā),在鈷催化作用下構(gòu)建了結(jié)構(gòu)豐富的α-酰胺基取代的醚。

醚類化合物廣泛存在于生物質(zhì)、化學(xué)原料和精細(xì)化學(xué)品中,是生產(chǎn)增值化學(xué)品和生物質(zhì)衍生化學(xué)品的大宗化學(xué)原料。醚類及其相關(guān)單元的存在可改變母體分子的物理化學(xué)性質(zhì),此外,在藥物設(shè)計(jì)中,環(huán)醚被經(jīng)常用作蛋白酶抑制劑來(lái)對(duì)抗病毒。然而,由于醚固有的惰性,醚類化合物的羰基化反應(yīng)尚未實(shí)現(xiàn)。鈷是一種應(yīng)用廣泛的廉價(jià)金屬催化劑,但較少被用在羰基化反應(yīng)中,原因在于一氧化碳趨向于與鈷金屬緊密配合,而得到穩(wěn)定的羰基鈷配合物,以及鈷催化劑的活性對(duì)添加的用于調(diào)整反應(yīng)活性的配體不敏感等。因此,實(shí)現(xiàn)醚類化合物的羰基化反應(yīng)頗具挑戰(zhàn)。

致力于各種不同羰基化反應(yīng)的研究。本研究中,科研團(tuán)隊(duì)在前期工作的基礎(chǔ)上,發(fā)展出一種新穎的羰基化策略——利用惰性醚作為羰化底物、廉價(jià)金屬鈷作為催化劑,在二叔丁基過(guò)氧化物存在下,實(shí)現(xiàn)醚類化合物的羰基化反應(yīng)。研究利用該策略,構(gòu)建了一系列α-酰胺基取代的醚類衍生物,并獲得了中等收率的可市售藥物阿夫唑嗪。

相關(guān)研究成果以Cobalt-Catalyzed Direct Aminocarbonylation of Ethers: Efficient Access to α-Amide Substituted Ether Derivatives為題,發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到王寬誠(chéng)教育基金等的支持。


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